AI2助力锂电池关键材料研发-郑家新_22页_2mb

AI2forBatteryMaterials郑家新2024/03/23
AI2forBatteryMaterialsAbInitio(AI)ArtificialIntelligence(AI)AI2Zheng*etal,JPCL2024
问题1：寿命与安全商用氧化物正极材料稳定性问题2：能量密度与锂金属枝晶生长
研究方法：高通量计算工作流包含多源数据库构建（结构文件导入）、可视化建模与数据分析，通过AI模型整合计算引擎与材料信息学，实现材料筛选/设计。
研究重点：基于数据挖掘规律（机理）优化配方或工艺，或发现新材料。
可解释机器学习加速分析：聚焦高镍层状正极材料（如NMC811：LiNi08Mn01X01O2）中掺杂元素对Li/Ni混排的影响。
研究背景：Li/Ni混排为高镍正极材料固有缺陷，其程度调控直接影响性能。掺杂是常见调控手段，但缺乏系统比较掺杂元素对反位形成难易的影响。
研究方法：

1. 计算反位形成能，分析12种掺杂元素（Al,Nb,Co,Rh,Cr,Sc,Ga,Sn,Ge,Ti,In,V,Mg,Y,Mo,Zr）的六种反位构型。
2. 构造描述符（物理含义清晰且弱相关性）提升预测性能：
   • 自定义特征：电子特征56项、结构特征44项→简化至电子特征11项、结构特征7项
   • 使用Matminer等工具库特征：Magpie(132)、Deml(80)、Pymatgen(45)
3. 特征重要性分析显示：电子结构（掺杂元素价态、局部超交换作用、键强变化）和晶体结构（键长、晶胞体积）对Li/Ni反位缺陷影响显著。
   研究结果：

• 电子结构影响：掺杂元素价态升高导致Ni价态降低，O磁矩增加；局部超交换作用增强使反位更容易发生。
• 晶体结构影响：反位导致的体积变化越剧烈，反位越困难。键长和键强变化趋势一致。
• 提出物理驱动机器学习模型，结合第一性原理计算与分子动力学模拟，突破多尺度仿真瓶颈，实现高精度与高效率的统一。

锂金属负极研究（Zheng*etal,JEnergyChem2023）
研究背景：实验表明加压可减少锂枝晶，提升电池性能；需揭示原子尺度下压力对枝晶的调控机制及对自修复能力的影响。
研究方法：

1. 基于MTP模型构建机器学习势场，采用降维方法可视化特征空间。
2. 通过径向分布函数与晶胞缩放验证势场精度，模拟锂沉积过程（均匀/非均沉积）。
   研究结果：

• 外部压力增加促进枝晶融合，使表面更平滑。
• 压力加速锂自愈过程，使原本难以自愈的缺陷和枝晶获得修复。
• 机理分析显示，压力通过调控锂离子迁移与应力分布，抑制枝晶生长并增强材料自修复能力。

总结：研究通过高通量计算与机器学习方法，系统分析了高镍正极材料掺杂元素对Li/Ni混排的影响规律，揭示了电子结构与晶体结构的协同作用机制，并构建了物理驱动模型解决多尺度仿真难题。同时，针对锂金属负极，通过模拟研究阐明了压力对枝晶生长的抑制作用及自愈机制，为高能量密度电池材料设计与优化提供理论依据。